2008年，唐人公司宣布将拍摄改编自同名电玩游戏的电视剧《仙剑奇侠传三》。仙剑系列游戏作为华语最经典的RPG之一，从开拍之初就备受关注。而游戏中具有双重人格、最难真人化的龙葵一角，更是游戏迷最关注的焦点之一。考虑到刘诗诗的气质高贵典雅，正符合具有姜国公主身份的龙葵的气质，且温柔娴熟的性格也与蓝葵相似，所以总导演李国立最终选择了由刘诗诗出演龙葵一角。尽管蓝葵是本色出演，但性格暴躁、善妒、妖媚的红葵对于刘诗诗来说却是不小的挑战，许多游戏迷都担心一向出演柔弱角色的她无法演出红葵的暴烈张扬。但是随着之后《仙剑奇侠传三》的播出，刘诗诗凭借自己出色的表现，打消了所有人的疑虑，并且为自己吸引了更多的粉丝。
在这之后，刘诗诗受到越来越多的粉丝的关注，也有越来越多的剧组找上她拍戏。在《仙剑三》播出后不久，刘诗诗就被导演张纪中相中，出演了新版《倚天屠龙记》中的杨过与小龙女的后人——“黄衫女子”一角。尽管这个角色在《倚天屠龙记》中只有短短几次出场，但每一次露面，都让人为之惊艳不已，是倚天中最为神秘的角色。之后，刘诗诗又陆续接拍了《白蛇后传》《天涯织女》《怪侠一枝梅》等热播剧。
2011年9月10日，由刘诗诗、吴奇隆、郑嘉颖主演的穿越剧《步步惊心》正式登录湖南卫视“金鹰独播剧场”。该剧改编自同名清穿小说，该小说在网络连载时的点击率超过一亿人次，被视为“清穿小说的扛鼎之作”，所以该剧自然是受到不少原著迷的关注。该剧在播出期间，一直稳居同时间段的收视冠军，收视一路飘红，网络点击量更是近3亿！值得一提的是，与之前播出的那些“板砖收视齐飞”的电视剧相比，步步惊心不仅收视良好，更是凭借华美精致的制作、恰到好处的改编取得了良好的口碑，得到了不少原著迷以及观众的支持。刘诗诗的表演更是得到原著作者桐华的认可。刘诗诗也在剧中初试啼声，演唱了该剧插曲《等你的季节》。刘诗诗凭借该剧人气激增，跻身当红女星的行列。
“步步”之后，刘诗诗不再只专于古装剧，开始尝试拍摄现代戏。她接拍了自己大荧幕处女作《下一个奇迹》，以及电影《伤心童话》、电视剧《天使的幸福》等。
